Os anos 60 abriram com o Benfica a rubricar a mais notável página da sua valiosa historia: os dois titulos na Taça dos Clubes Campeões Europeus, em 1961 e em 1962. Foi o período áureo do futebol benfiquista, que nessa década voltaria a estar presente em mais 3 finais da competição máxima europeia (1963, 1965 e 1968). Os efeitos desta fase espantosa do futebol encarnado fizeram-se igualmente sentir na brilhante campanha da Seleção Nacional na Copa do Mundo disputado na Inglaterra, em 1966. Os jogadores do Benfica selecionados contribuiram, decisivamente, para o inesquecível 3° lugar - o melhor da história.
 
Ao vencer, em Berna, o Barcelona, por 3 a 2, no dia 31 de Maio de 1961, o Benfica - sob o comando do técnico Bela Guttman - obtinha a sua primeira grande vitória européia. Para a história ficaram os nomes de Costa Pereira, Mário João, Germano, Ângelo, Neto, Cruz, José Augusto, Santana, Águas, Coluna e Cavém. No ano seguinte, o Benfica renovava o título em Amsterdam, vencendo de forma soberba outro gigante do futebol espanhol, europeu e mundial: o Real Madrid - desta vez com Eusébio já de águia ao peito, para se tornar, rapidamente, a maior glória do futebol benfiquista e português de todos os tempos. Várias vezes escolhido para integrar Seleções da Europa e do Mundo, o nome e a figura de Eusébio tornar-se-iam verdadeiras instituições no seio do maior e mais universal dos clubes portugueses, conhecendo o seu nome, ainda hoje, um inquestionável prestígio além fronteiras.
 
Nesta década, o Benfica vence 7 vezes o Campeonato Nacional (1961, 1963, 1964, 1965, 1967, 1968 e 1969), conseguindo 2 "tris". Na Taça de Portugal, conquista 4 troféus (1962, 1964, 1969 e 1970). Além do futebol, noutras modalidades esportivas vence inúmeros Campeonatos Nacionais: 1 de Tênis, 1 de Atletismo em Pista, 1 de Halterofilismo, 2 de Xadrez, 2 de Boxe, 2 de Bilhar, 3 de Rugbi, 5 de Hóquei sobre Patins e 11 de Tênis de Mesa ( 6 masculinos e 5 femininos); em 1967, inicia uma série de 5 Campeonatos Nacionais de Corta-Mato feminino consecutivos e vence coletivamente as Voltas a Portugal em Bicicleta de 1963 e de 1966.